中华预防医学杂志    2016年02期 中国居民膳食油脂多环芳烃暴露的定量风险评估    PDF     文章点击量:3376    
中华预防医学杂志2016年02期
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曹梦思 王君 张立实 严卫星
CaoMengsi,WangJun,ZhangLishi,YanWeixing
中国居民膳食油脂多环芳烃暴露的定量风险评估
Quantitative risk assessment of the polycyclic aromatic hydrocarbons dietary exposure from edible fats and oils in China
中华预防医学杂志, 2016,50(2)
http://dx.doi.org/10.3760/cma.j.issn.0253-9624.2016.02.012
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投稿日期: 2015-06-02
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中国居民膳食油脂多环芳烃暴露的定量风险评估
曹梦思 王君 张立实 严卫星     
曹梦思 610041 成都,四川大学华西公共卫生学院
王君 国家食品安全风险评估中心
张立实 610041 成都,四川大学华西公共卫生学院
严卫星 国家食品安全风险评估中心
摘要: 目的  对中国居民经食用油脂暴露于多环芳烃(PAHs)可能导致的致癌风险进行定量评估。方法  于2013年12月至2014年5月在11个省份的超市、农贸市场、粮油批发市场采集不同油种不同品牌的食用油脂样品100份。采用同位素内标定量-QuEChERS净化-气相色谱-三重四级杆串联质谱法和凝胶渗透色谱自动净化-高效液相色谱-荧光检测法两种方法,同时检测所采样品中欧洲联盟食品安全局优先控制的16种多环芳烃(EU15+1 PAHs)含量。结合2002年中国居民营养与健康状况调查的食用油脂消费量数据,并将我国人群分为成年(>18岁)男女、青少年(13~17岁)男女、学龄儿童(6~12岁)、学龄前儿童(2~5岁)6组,以致癌性为关键毒性效应终点,采用暴露限值(MOE)法建立风险评估模型,定量评估我国人群膳食油脂PAHs暴露的健康风险;暴露评估同时采用点评估和概率评估。结果  100份检测样品中除1份样品未检出EU15+1 PAHs外,其他样品均有检出。EU15+ 1 PAHs检出率范围为3%~98%,平均污染水平范围为0.26~3.26 μg/kg。膳食油脂暴露量的点评估和概率评估结果整体情况基本相同。各组人群PAH8暴露量点评估和概率评估平均值,成年男性为10.03、(9.34±12.61) ng·kg-1·d-1,成年女性为9.95、(9.60±15.04)ng·kg-1·d-1,青少年男性为11.09、(10.84±16.54)ng·kg-1·d-1,青少年女性为10.06、(9.58±12.87)ng·kg-1·d-1,学龄儿童为15.29、(15.62±25.54) ng·kg-1·d-1,学龄前儿童为19.27、(19.22±28.91)ng·kg-1·d-1。各人群平均暴露水平(均值和P50) MOE值均高于10 000,高暴露水平(P95)时学龄儿童和学龄前儿童的MOE值略低于10 000。结论  平均暴露时人群存在健康风险较低,但高暴露下(P95)儿童可能存在一定的健康风险。
关键词 :植物油类;烃类,芳香;致癌物,环境;危险性评估
Quantitative risk assessment of the polycyclic aromatic hydrocarbons dietary exposure from edible fats and oils in China
CaoMengsi,WangJun,ZhangLishi,YanWeixing     
West China Public Health School, Sichuan University, Chengdu 610041, China
Corresponding author: Wang Jun, Email: lotuswj@126.com
Abstract:Objective  To assess the quantitative risk of the polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) dietary exposure from edible fats and oils in China.Methods  One hundred samples of edible fats and oils were collected from the supermarkets and the farmers markets in 11 provinces of China from December in 2013 to May in 2014. Then they were tested for EU15+1 PAHs (16 PAHs were controlled in priority by European Food Safety Authority) by two test methods which were QuECHERS-GC-MS-MS and GPC-HPLC-FLD. Data of PAHs concentration and edible fats and oils consumption which were from Chinese National Nutrition and Health Survey in 2002 were combined to evaluate carcinogenic risk of PAHs in edible fats and oils by the method of margin of exposure (MOE). In this process, we divided the population into 6 groups, namely male adults (older than 18 years old), female adults (older than 18), male youths (13-17), female youths (13-17), school-agers (6-12) and preschoolers (2-5), and thought carcinogenicity as the critical toxicity end point of PAHs. Two quantitative risk assessment methods, i.e. point assessment and probability assessment, were used to evaluate the dietary exposure and MOEs.Results  EU15+1 PAHs in one of 100 samples were not detected, other samples were polluted in different degrees; the detection rates were 3%-98% and the average contents were 0.26-3.26 μg/kg. The results of PAHs dietary exposure from both of point assessment and probability assessment were the same. The average exposures of PAH8 were as the following: male adults were 10.03 and (9.34±12.61) ng·kg-1·d-1(The former was from point assessment and the latter from probability assessment, the same below), female adults were 9.95 and (9.60±15.04) ng · kg-1·d -1, male youths were 11.09 and (10.84±16.54) ng·kg-1·d-1, female youths were 10.06 and (9.58±12.87) ng·kg-1·d-1,school-agers were 15.29 and (15.62±25.54) ng·kg-1·d-1, preschoolers were 19.27 and (19.22±28.91) ng·kg-1·d-1. MOEs of mean and 50% exposure levels in different group of people were more than 10 000, while MOEs of 95% exposure levels in school-agers and preschoolers were less than 10 000.Conclusion  For general consumers, the health risk of PAHs exposure is very low. However, for high-end consumers (95% exposure level) from the sensitive groups (school-ager and preschooler) has a potential health risk.
Key words :Plant oils;Hydrocarbons, aromatic;Carcinogens, environmental;Risk assessment
全文

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境中无处不在的一类有机污染物。研究发现,膳食是非吸烟及非职业暴露者暴露于PAHs的主要途径,约占人体日暴露的70%以上[1]。2005年,国际食品添加剂联合专家委员会(JECFA)提出了13种具有明确遗传毒性和致癌性的PAHs,并以致癌性为关键的毒性效应终点,评估了食品中PAHs的健康风险;2008年,欧洲联盟食品安全局(EFSA)提出了16种食品中应优先控制的PAHs(EU15+1 PAHs),并对食品中EU15+1 PAHs开展了风险评估[2]。由于数据缺乏、检测困难等原因,我国未曾对EU15+ 1 PAHs开展系统的风险评估[3]。本研究以食用油脂为对象,采用暴露限值法(margin of exposure, MOE)对我国不同年龄、性别人群膳食油脂PAHs暴露的健康风险开展定量评估,并提出风险控制建议。

材料与方法  

1.样品:  于2013年12月至2014年5月在北京、上海、广东、湖南、江西、广西、安徽、江苏、浙江、四川、山东等11个省市的超市、农贸市场、粮油批发市场采集不同油种、不同品牌的食用油脂样品100份,包括10种植物油(菜籽油、花生油、芝麻油、葵花籽油、橄榄油、大豆油、棕榈油、茶籽油、玉米油、稻米油)和2种动物油(猪油和牛油)。

2.检测方法:  采用同位素内标定量-QuEChERS净化-气相色谱-三重四级杆串联质谱法和凝胶渗透色谱自动净化-高效液相色谱-荧光检测法两种方法同时检测上述样品中EU15+1 PAHs的含量[4]

3.人群数据及毒理学资料:  我国居民食用油脂消费量及体重数据使用2002年中国居民营养与健康状况调查结果[5,6]。基于EFSA确定的毒理学数据,以PAH8、PAH4和苯并(a)芘[B(a)P] 3个替代指标物的具有10%额外肿瘤发生风险的95%置信区间下限值(BMDL10)作为PAHs混合物的致癌效应参考点[2],分别为0.49、0.34、0.07 mg·kg-1·d-1。PAH8包含苯并(a)蒽、屈、苯并(b)荧蒽、苯并(k)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(c, d)芘、二苯并(a,h)蒽、苯并(g,h,i)苝;PAH4包含苯并(a)蒽、屈、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘。

4.评估方法:  使用2002年中国居民营养与健康状况调查结果[5,6],将其中人群分为成年(>18岁)男女、青少年(13~17岁)男女、学龄儿童(6~12岁)、学龄前儿童(2~5岁)6组,分别进行膳食油脂PAHs暴露的点评估和概率评估。点评估依据公式①(Yi= Xi×Ci/Wi)评估。其中:Yi为每人每日油脂中PAHs膳食暴露量(ng·kg-1·d-1);Xi为每人每日油脂消费量(g/d);Ci为膳食油脂中PAHs的含量(μg/kg);Wi为体重(kg)。PAHs含量(Ci)分别选取3个替代指标物含量的平均值;食用油脂消费量(Xi)分别选取消费量的平均值()、P50P95共3个统计参考点值。
        概率评估应用基于Monte Carlo模拟的@Risk 6.1软件对不同参数的原始数据进行分布拟合确定最佳分布函数。将分布函数代入公式①进行拉丁超立方体抽样模拟,每次模拟迭代10 000次,获得膳食暴露量(Yi)的概率分布。利用特征统计量(均值、标准差、百分位点值)描述结果的变异性;采用方差分析检验不同人群组别间统计学差异,SNK-q检验进行两两组别间的比较。采用MOE法描述PAHs的致癌风险。MOE值计算见公式②(MOE= BMDL10/每日膳食暴露量)。

5.质量控制:  检测油脂中EU15+1 PAHs含量的两种方法均达到了国家标准(GB/T 27404-2008)的要求,通过了英国食品化学分析实验室能力验证(FAPAS)的盲样考核,满足欧盟(EC) No 333/2007对于B(a)P的检测要求[4]。数据处理遵循全球食品污染物监测规划(GEMS/FOOD)规定的处理原则。消费量及体重数据使用2002年中国居民营养与健康状况调查结果[5,6]。风险评估过程中,同时采用点评估和概率评估两种方法,确保了评估结果的准确性。

结果  

1.PAHs含量及食用油脂消费量:  100份检测样品中仅1份样品EU15+1 PAHs均未检出,其他样品则存在不同程度的污染,EU15+1 PAHs检出率为3%~98%,平均含量为0.26~3.26 μg/kg ;其中PAH8、PAH4及B(a)P含量见表1

表1食用油脂中PAH8、PAH4和苯并(a)芘的含量(μg/kg ,n=100)

2.膳食暴露评估:  我国人群每日膳食油脂PAHs暴露量点评估和概率评估结果见表2表3。各组人群PAH8暴露量点评估和概率评估平均值,成年男性为10.03、(9.34±12.61) ng·kg-1·d-1,成年女性为9.95、(9.60±15.04) ng·kg-1·d-1,青少年男性为11.09、(10.84±16.54)ng·kg-1·d-1,青少年女性为10.06、(9.58±12.87) ng·kg-1·d-1,学龄儿童为15.29、(15.62±25.54)ng·kg-1·d-1,学龄前儿童为19.27、(19.22±28.91)ng·kg-1·d-1。对概率评估PAH8暴露量平均值的方差分析显示,各组别间差异具有统计学意义(F=43.83 ,P<0.001);SNK-q检验结果显示:成年男性、成年女性、青少年男性、青少年女性这4组两两之间差异无统计学意义(P值均>0.05),其余组别两两之间差异均具有统计学意义(P值均< 0.05)。因此,各组别间暴露量排序为:学龄前儿童>学龄儿童>青少年女性、青少年男性、成年女性、成年男性。各组人群PAH8、PAH4及B(a)P暴露量标准差范围为1.73~28.91 ng·kg-1·d-1,整体平均值存在一定的变异性。

表2各组人群油脂多环芳烃膳食暴露量的点评估结果(ng·kg-1·d-1)
表3各组人群油脂多环芳烃膳食暴露量的概率评估结果(ng·kg-1·d-1)

3.致癌风险评估:  各人群在平均暴露水平(均值和P50)时的MOE值均大于10 000,健康风险较低(表4)。概率评估中学龄儿童和学龄前儿童P95暴露下的MOE值低于10 000,表明当儿童摄入油脂过多时(达到同类人群暴露量的P95),存在一定的致癌风险。MOE值的大小随年龄递增,年龄越小,MOE值越小,摄入PAHs后存在风险的可能性越大。比较3种替代指标物的MOE值,发现PAH8、PAH4的MOE值极为接近,而B(a)P的MOE值差别较大。

表4各组人群油脂多环芳烃致癌风险评估的暴露限值

讨论  PAHs多以混合物存在,因此需要评估其混合物总毒效。国内的相关研究仍以1997年EPA16 PAHs为研究对象[7,8,9],而EU15+1 PAHs更能反映食物中PAHs的真实情况。且这些研究均采用毒性当量因子(TEF)法联合终生致癌风险(ILCR)法来评价PAHs混合物的总毒效和致癌风险,JECFA和EFSA的报告均认为替代法优于TEF法,且目前EPA正重新研究确定TEF具体值。2005年,JECFA首次提出建议采用MOE法描述遗传毒性致癌物的风险特征。但我国仍采用ILCR法评估PAHs健康风险,MOE法的研究处于理论阶段[10]。本研究在国内首次以替代法来描述PAHs混合物的总毒效,并联合MOE法对PAHs进行风险评估,对PAHs膳食暴露风险评估具有一定的指导意义,且同时采用点评估和暴露评估两种方法,确保了评估结果的准确性。
        本研究发现平均暴露人群存在健康风险的可能性较低,但高暴露(P95)情况下可能存在一定的健康风险。宫春波等[7]对75份食用植物油样本的进行风险评估,结果表明存在潜在的致癌风险(ILCR值为1.41×10-5>10-6)。Jiang等[11]的研究也表明我国山东市场的食用油PAHs存在潜在的致癌风险,老人、成年人、青少年、儿童的ILCR值分别为2.95 × 10-6、1.08×10-5、3.29×10-6、7.76×10-6均大于10-6。而Kang等[12]的研究发现,韩国食用油中PAHs暴露的健康风险较小,B(a)P暴露的MOE为0.069× 10-6(P50暴露人群)和0.030×10-6(P95高暴露人群),PAH4暴露的MOE为1.37 × 105 (P50暴露人群)和1.37×104 (P95高暴露人群),PAH8暴露的MOE为1.29×105 (P50暴露人群)和1.30×104 (P95高暴露人群)。而其报道所检测的201份样品中除B(a)P平均含量为0.41~0.79 μg/kg外,其他PAH8物质均为未检出,该结果远低于本研究及国内其他文献报道的检测结果[7,11,13],这可能是导致其风险评估结果低于本研究的原因。
        因此结合本次评估结果,提出相应的风险控制建议:(1)应采取措施降低食用油脂中PAHs含量。(2)应重点防护儿童,避免油脂摄入过量造成健康损害。(3)结果发现PAH8、PAH4的MOE值相近,而B(a)P的MOE值差别较大,提示仅以B(a)P评估混合物致癌风险的结果较不稳定。PAH8虽结果满意,但较PAH4会造成资源的浪费,因此建议在使用MOE法评估PAHs混合物致癌效应时,首选PAH4作为替代指标物。该结论也与EFSA的评估报告和Veyrand等[14]的研究结果相一致。
        风险评估是一个以已知数据进行科学推导的过程,不可避免地会包含各种不确定性[15]。本研究中的不确定性主要来自于以下方面:消费量及体重数据均是2002年的调查结果,与2014年检测的PAHs含量数据存在时间差;PAHs含量数据是基于检测的100份样品,该样本量在推断我国总体食用油脂污染情况具有一定不确定性。研究表明,油脂中PAHs的含量会受到烹调过程的影响[16,17,18],但具体的变化数值,无法定量。因此本研究中暴露情景未考虑烹调加工对油脂中PAHs含量的影响情况。

参考文献
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